Buletin Fisika Vol 20 No. 1 February 2019 : 11 – 18

Pengaruh Penambahan Perak (Ag) terhadap Pembentukan Superkonduktor Y-247 (Y2Ba4Cu7O15-δ) dengan Metode Wet Mixing

Effect of Silver (Ag) Addition on the Forming Of Y-247 Superconductors (Y2Ba4Cu7O15-δ) using Wet Mixing Method

A. A. Made Wisnu Wijaya Putra, W. G. Suharta*, P. Suardana

Program Studi Fisika, Fakultas MIPA, Universitas Udayana, Kampus Bukit Jimbaran, Badung, Bali, Indonesia 80361

Email: [email protected]; *[email protected]; [email protected]

Abstrak – Telah diteliti mengenai pengaruh penambahan perak (Ag) pada pembentukan superkonduktor Y-247 (Y2Ba4Cu7O15-δ) dengan metode wet-mixing. Proses sintesis dilakukan dengan kalsinasi pada suhu 600 oC selama 3 jam dan sintering pada suhu 925 oC selama 10 jam. Variasi peningkatan penambahan Ag yang digunakan adalah Ag0,05, Ag0,1, Ag0,15 dan Ag0,2. Karakterisasi X-Ray Diffraction (XRD), menunjukkan peningkatan penambahan Ag mengakibatkan menurunnya fraksi volume, dimana fraksi volume yang diperoleh berturut-turut adalah 55,0%, 51,3%, 50,9% dan 46,3%. Peningkatan penambahan Ag mengakibatkan meningkatnya nilai parameter kisi pada arah sumbu a yaitu 3,8247 Å, 3,8291 Å, 3,8292 Å, 3,8293 Å, menurunnya nilai parameter kisi pada arah sumbu b yaitu 3,8426 Å, 3,8415 Å, 3,8409 Å, 3,8383 Å dan menurunnya nilai parameter kisi pada arah sumbu c adalah 49,2174 Å, 49,2022 Å, 49,1881 Å, 49,1761 Å. Analisis hasil karakterisasi Scanning Electron Microscopy (SEM) meghasilkan ukuran partikel sebesar 225,47 nm, 202,88 nm, 190,68 nm dan 172,22 nm.

Kata kunci: Superkonduktor Y2Ba4Cu7O15-δ, metode wet-mixing, penambahan perak (Ag), fraksi volume, parameter kisi, ukuran partikel.

Abstract – Superconductor Y-247 (Y2Ba4Cu7O15-δ) with adding silver (Ag) by using the wet-mixing method has been done. The synthesis process was carried out by calcination at 600o C for 3 hours and sintered at 925o C for 10 hours. Variations in the increase in the addition of Ag used were Ag0.05, Ag0.1, Ag0.15 and Ag0.2. Characterization of X-Ray Diffraction (XRD), showed an increase in the addition of Ag resulting in a decrease in the volume fraction, where the volume fractions obtained consecutive were 55.0%, 51.3%, 50.9% and 46.3%. Increasing the addition of Ag results in an increase in the lattice parameter values in the direction of the a axis which is 3.8247 Å, 3.8291 Å, 3.8292 Å, 3.8293 Å, decreasing the lattice parameter values in the b axis direction which is 3.8426 Å, 3.8415 Å, 3.8409 Å, 3.8383 Å and decreasing the lattice parameter values in the direction of the c axis are 49.2174 Å, 49.2022 Å, 49.1881 Å, 49.1761 Å. Analysis of the results of the characterization of Scanning Electron Microscopy (SEM), the particle size obtained was 225.47 nm, 202.88 nm, 190.68 nm and 172.22 nm.

Key words: Superconductor Y2Ba4Cu7O15-δ, wet-mixing method, addition of silver (Ag), volume fraction, lattice parameter, particle size.

  • 1.    Pendahuluan

Superkonduktor suhu tinggi (YBCO-123) dengan mengunakan doping sudah banyak dilakukan. Superkonduktor YBCO memiliki struktur kristal ortorombik, grup ruang Pmmm No.47 dengan kostanta kisi a = 3,886 Å, b = 3,825 Å dan c = 11,667 Å serta tersusun dari lapisan CuO, BaO, Y, CuO2 dan BaO sepanjang sumbu-c [1]. Misalnya, pada penelitian yang dilakukan Yustinus P. dkk yaitu pembuatan komposit YBCO-123 dengan penambahan variasi Ag (0% - 50%) dari berat keseluruhan YBCO-123 memperlihatkan kenaikan Tc (87 – 92 K), rapat arus kritis Jc tertinggi 9,71 x 105 A/m2 pada penambahan Ag 35% [2]. Sisi negatifnya dari penambahan Ag adalah menghasilkan fasa non superkonduktor seperti BaCO3, CuO, Y2O3, dan Y2BaCuO5 pada penambahan Ag 13%, 23% dan 50%. Penelitian serupa telah dilakukan oleh Alexey Pan dkk, yang menunjukkan adanya peningkatan Jc yang relatif rendah. Doping Ag yang digunakan pada YBCO ini adalah 12,5%, 6%, 2% dan 1,25%. Hasil yang didapat dari penelitian yang dilakukan oleh Alexey Pan dkk adalah doping Ag yang dilakukan pada bahan YBCO menunjukkan peningkatan Jc pada bidang yang relatif rendah [3].

Fasa lain dari sistem YBCO adalah YBCO-247 dengan Tc antara 40 dan 60 K. Metode wet mixing telah banyak dilakukan oleh peneliti sebelumnya, seperti yang telah dilakukan oleh W. G. Suharta mengenai

sintesis superkonduktor Nd1Ba2Cu3O7-δ, Nd0,5Gd0,5Ba2Cu3O7-δ, Nd0,33Eu0,33Ba0,33Cu3O7-δ [4] dan efek dari fluks B2O3 dalam pertumbuhan substitusi superkonduktor NLBCO [5]. Metode tersebut juga dilakukan oleh beberapa peneliti sebelumnya, yaitu dalam mensintesis senyawa (La1-xGdx)Ba2Cu3O7-δ pada suhu rendah [6], dalam penelitian pengaruh subtitusi Gd pada Ca dalam superkonduktor Bismuth fase 2212 [7] dan sintesis superkonduktor Sr1-xEuxCu1Oz [8]. Pada penelitian ini metode wet mixing digunakan dalam mensintesis superkonduktor Y2Ba4Cu7O15-δ dengan variasi penambahan Ag.

  • 2.    Eksperimen

Bahan yang digunakan pada penelitian ini yaitu Y2O3, BaCO3, CuO, AgNO3. Proses sintesis menggunakan metode wet mixing dengan menambahkan larutan HNO3 sebagai digest agent. Langkah-langkah dari proses sintesis superkonduktor Y2Ba4Cu7O15-δ dimulai dari penimbangan bahan, metode wet mixing, kalsinasi dan sintering ditunjukkan pada Gambar 1.

Gambar 1. Skema penelitian sintesis senyawa superkonduktor YBCO-247 dengan penambahan Ag.

Untuk mengetahui pengaruh variasi penambahan Ag terhadap struktur kristal, fraksi volume dan perubahan parameter kisi superkonduktor Y-247 (Y2Ba4Cu7O15-δ), sampel dikarakterisasi dengan XRD. Untuk mengetahui ukuran partikel dilakukan pengukuran menggunakan SEM. Sampel juga karakterisasi dengan FTIR.

  • 3.    Hasil Dan Pembahasan

Gambar 2 memperlihatkan pola difraksi XRD dari keempat sampel superkonduktor Y2Ba4Cu7O15-δ dengan variasi penambahan Ag0,05, Ag0,1, Ag0,15 dan Ag0,2. Tampak bahwa, secara umum pola difraksi yang dihasilkan masing-masing sampel adalah hampir sama dengan intensitas puncak tertinggi teramati pada kisaran sudut 2θ=32,64º. Dari ke-empat spectra pada Gambar 2 diperoleh bahwa intensitas puncak tertinggi 955 cps pada sudut 2θ=32,66º yang terdapat pada sampel Y2Ba4Cu7O15-δ dengan Ag0,05. Dari puncak terteinggi tersebut dapat teramati adanya pergeseran sudut 2θ, yaitu ke arah sudut yang lebih kecil dengan bertambahnya kandungan Ag.

Dari analisis puncak-puncak spectranya menggunakan program Match! 3.4.2 Build 96, selain puncak-puncak difraksi dari fase Y2Ba4Cu7O15-δ (pada Gambar 2 ditandai dengan segi empat) teramati adanya puncak puncak yang berasal dari difraksi impuritas seperti BaCuO3, AgNO3 dan CuO. Nilai fraksi volume sampel terhadap penambahan Ag seperti ditunjukkan pada Gambar 3. Tampak bahwa fraksi volume menurun seiring dengan peningkatan penambahan Ag. Ini memberikan indikasi bahwa semakin besar penambahan Ag semakin besar fasa impuritasnya.

□ =BalCu 0 1<Y. O = BaCO.


Y .B⅛ CuOi s 4 (Agsl∣)


Y2Ba4Cu-O:^ (Agcjj)


YiBaiCu-OutsfAgc.:)


Gambar 2. Pola XRD superkonduktor Y2Ba4Cu7O15-δ (Ag0,05), Y2Ba4Cu7O15-δ (Ag0,1), Y2Ba4Cu7O15-δ (Ag0,15) dan Y2Ba4Cu7O15-δ (Ag0,2).


Gambar 3. Grafik perubahan fraksi volume terhadap superkonduktor Y2Ba4Cu7O15-δ.


penambahan Ag0,05, Ag0,1, Ag0,15 dan Ag0,2 pada sampel


Hasil refinement dengan mengunakan program Rietica seperti ditunjukkan pada Tabel 1. Perubahan struktur kisi kristal pada sampel senyawa Y2Ba4Cu7O15-δ hasil sintesis dapat dilihat dari perubahan nilai parameter kisinya seperti ditunjukan pada Gambar 4. Tampak bahwa nilai parameter kisi a cenderung bertambah besar dengan bertambahnya Ag. Sedangkan nilai parameter kisi b dan c mengalami penurunan. Berdasarkan hasil nilai parameter kisi dari masing-masing sampel terindikasi bahwa semua sampel mempuyai struktur kristal orthorombik.

Tabel 1. Parameter kisi superkonduktor Y2Ba4Cu7O15-δ.

No.

Parameter Kisi                         R

Sampel             a (Å)       b (Å)        c (Å)        Rp      Rwp      Rexp

1

2

3

4

Y2Ba4Cu7O15-δ (Ag0,05)     3,8247(5)   3,8426(6)   49,2174(5)    14,93     19,77      9,66

Y2Ba4Cu7O15-δ (Ag0,1)      3,8291(8)   3,8415(7)   49,2022(6)    15,58    20,65      9,57

Y2Ba4Cu7O15-δ (Ag0,15)     3,8292(9)   3,8409(1)   49,1881(1)    14,36     19,04     10,09

Y2Ba4Cu7O15-δ (Ag0,2)      3,8293(3)   3,8383(1)   49,1761(1)    15,84    21,06      8,80

Ag

Ag

(b)

Gambar 4. (a) Perubahan nilai parameter kisi a dan parameter kisi b terhadap terhadap doping Ag0,05, Ag0,1, Ag0,15 dan Ag0,2 pada sampel superkonduktor Y2Ba4Cu7O15-δ, (b) perubahan nilai parameter kisi c terhadap terhadap doping Ag0,05, Ag0,1, Ag0,15 dan Ag0,2 pada sampel superkonduktor Y2Ba4Cu7O15-δ.

Hasil karakterisasi menggunakan SEM diperlihatkan pada Gambar 5, sementara hasil analisis dengan Image-J dan OriginPro 2016 diperlihatkan pada Gambar 6. Dari Gambar 6 dapat teramati bahwa nilai ukuran partikel rata-rata pada sampel superkonduktor Y2Ba4Cu7O15-δ (Ag0,05), Y2Ba4Cu7O15-δ (Ag0,1), Y2Ba4Cu7O15-δ (Ag0,15) dan Y2Ba4Cu7O15-δ (Ag0,2) secara berturut-turut adalah sebesar 225,47 nm, 202,88 nm, 190,68 nm dan 172,22 nm.

(a)


(b)


(c)


(d)


Gambar 5. Hasil karakterisasi SEM superkonduktor (a) Y2Ba4Cu7O15-δ (Ag0,05), (b) Y2Ba4Cu7O15-δ (Ag0,1), (c) Y2Ba4Cu7O15-δ (Ag0,15) dan (d) Y2Ba4Cu7O15-δ (Ag0,2).

Hasil karakterisasi menggunakan FTIR pada rentang bilangan gelombang 400 cm-1 – 4000 cm-1 dari sampel superkonduktor Y2Ba4Cu7O15-δ(Ag0,05), Y2Ba4Cu7O15-δ(Ag0,1), Y2Ba4Cu7O15-δ(Ag0,15) dan Y2Ba4Cu7O15-δ(Ag0,2) ditunjukkan pada Gambar 7. Dari gambar tersebut dapat teramati bahwa kempat sampel memperlihatkan pola spectra transmitansi yang serupa. Pada daerah gugus fungsional pada bilangan gelombang antara 1350 – 4000 cm-1 dapat teramati adanya pita-pita lemah pada kisaran bilangan gelombang 3554, 3320, 3000 m-1 dan pita kuat pada 1435 m-1. Sesuai dengan referensi 9 (Zhao dkk, 2004), secara umum spectrum FTIR dapat diklasifikasikan menjadi tiga daerah, yaitu (1) gugus fungsional 3500 - 3000 cm-1 seperti stertch -OH yang memberikan absorbs pada bilangan gelombang 3450 - 3280 cm-1 dan stertch -CH2-pada rentang 3100 - 2750 cm-1; (2) gugus fungsional antara 1650 - 1300 cm-1 seperti pita absorbsi karena stertch -COOH dari grup karboksilat yang dapat diidentifikasi pada rentang antara 1700 - 1550 cm-1, 1350 -1340 cm-1, dan 950 - 800 cm-1; (3) daerah sidik jari (fingerprint) pada daerah <1350 cm-1.

(a)


(b)


Diameter (nm)


Diameter (nm)


(c)


(d)


Gambar 6. Distribusi ukuran partikel superkonduktor Y2Ba4Cu7O15-δ (Ag0,15) dan (d) Y2Ba4Cu7O15-δ (Ag0,2).


(a) Y2Ba4Cu7O15-δ (Ag0,05), (b) Y2Ba4Cu7O15-δ (Ag0,1), (c)


Bulangan gelonibbang (cm1)


Gambar 7. Pola spektra FTIR dari sampel, dari bawah ke atas masing-masing Y2Ba4Cu7O15-δ(Ag0,05), Y2Ba4Cu7O15-δ(Ag0,1), Y2Ba4Cu7O15-δ(Ag0,15) dan Y2Ba4Cu7O15-δ(Ag0,2).

Pada kasus superkonduktor YBCO sesuai dengan referensi 10 (Piro, dkk., 1989) [10] pada daerah bilangan gelombang sekitar 400 cm-1 adalah aktif-IR dari fonon yang melibatkan vibrasi dari ion-ion logam, Cu(2)-O(2,3) dan modus bend Cu(1)-O(4)-Cu(2). Pada daerah di sekitar 600 adalah berhubungan dengan modus stretch Cu-O(2,3) pada lapisan CuO2 dan modus stretch Cu-O(4)-Cu pada oksigin epiks (jembatan) O(4). Secara teoritis pada superkonduktor fase YBa2Cu3O7-δ terdapat 36 modus vibrasi yang mungkin, pada rentang bilangan gelombang 400 cm-1 – 600 cm-1 adalah: 411, 416, 417, 428, 447, 490, 509, 531 (540), 545, 546, 565, 573, 584, 588 cm-1 [11].

Sementara itu, spectra FTIR pada rentang bilangan gelombang antara 400 – 1500 m-1 pada penelitian ini seperti diperlihatkan pada Gambar 8. Posisi puncak-puncak dari pita-pita transmitansinya yaitu v diberikan pada Tabel 2. Pita melebar dengan puncak v8=1435 nm-1 kemungkinan berasal dari vibrasi karbonat yang terikat pada ion Ba [12]. Bila dibandingkan dengan modus vibrasi yang diberikan oleh referensi 11 tampak ada sejumlah nilai v yang hampir sama, yaitu nilai v1 dan v2 pada bilangan gelombang antara 411 – 447 cm-1, v3 dan v4 antara 503 – 532 cm-1, v5 pada 594 cm-1. Ini mengindikasikan adanya vibrasi dari Cu-O pada bidang (lapisan) CuO2 yang mana mengkarakterisasi dari superkonduktor berbasis cuprat YBCO.

Gambar 8. Spektrum FTIR superkonduktor Y2Ba4Cu7O15-δ (Ag0,05), Y2Ba4Cu7O15-δ (Ag0,1), Y2Ba4Cu7O15-δ (Ag0,15) dan Y2Ba4Cu7O15-δ (Ag0,2) pada bilangan elombang 350 – 1500 m-1.

Tabel 2. Posisi puncak dari pita transmitasi v dari Gambar 8.

Sampel

Bilangan gelombang v (m-1)

v1       v2       v3      v4     v5     v6     v7     v8

Y2Ba4Cu7O15-δ (Ag0,05)

Y2Ba4Cu7O15-δ (Ag0,1)

Y2Ba4Cu7O15-δ (Ag0,15)

Y2Ba4Cu7O15-δ (Ag0,2)

421      444      513     529    594    695    855    1435

421      444      513     529    594    695    855    1435

413      444       -      527    594    698    858    1435

416      428      503     532    594    698    856    1435

  • 4.    Kesimpulan

Penambahan Ag dari 0,05 sampai 0,20 pada superkonduktor Y2Ba4Cu7O15-δ mengakibatkan penurunan nilai fraksi volume. Penambahan Ag (0,05 – 0,20) mengakibatkan perubahan struktur kisi dari Y2Ba4Cu7O15-δ yang ditunjukkan oleh perubahan parameter kisinya, yaitu peningkatan paremeter kisi a (3,8247 Å - 3,8293 Å) dan penurunan parameter kisi b (3,8426 Å - 3,8383 Å) dan c (49,2174 Å - 49,1761 Å). Dari analisis SEM diperoleh ukuran partikel secara rata-rata menurun secara signifikan dengan bertambahnya Ag (225,47 nm -172,22 nm).

Pustaka

  • [1]    Putro, A. P., Sintesis Superkonduktor YBCO dengan Metode Evaporasi dan Karakterisasinya, Skripsi, Institut Pertanian Bogor, Bogor, 2010.

  • [2]    Yustinus, P.,Gunawan, I., Wuryanto, Pembuatan Komposit YBCO-123/Ag Melalui Pelarut Garam Cair Urea, Prosiding Pertemuan dan Presentasi Ilmiah PPNY-BATAN, Yogyakarta, Vol. 2, 1996, pp. 85-88.

  • [3]    Alexey, Pan., Pysarenko, V., Wexler, D., Rubanov, S., Dou, S.X., Multilayering and Ag-Doping for Properties and Performance Enhancement in YBa2Cu3O7 Films, IEEE Transactions On Applied Superconductivity, Vol. 17, 2007.

  • [4]    Suharta, W.G., H. Mugirahardjo, S. Pratapa, D. Darminto, S. Suasmoro, X-Ray and High-Resolution Neutron Diffraction Studies on NdxY1-xBa2Cu3O7-δ Superconductors, Journal of Superconductivity and Novel Magnetism: Incorporating Novel Magnetism, Springer, Vol. 26, 2013.

  • [5]    Suharta, W. G., N. Wendri, N., Ratini, K. N., Suarbawa, The Effect of B2O3 Flux on Growth NLBCO Superconductor by Solid State Reaction and Wet-Mixing Methods, The 4th International Conference on Theoretical and Applied Physics (ICTAP) 2014, American Institute of Physics, 2016.

  • [6]  Sumadiyasa, M., Putra Adnyana, I G. A., Widagda, I G. A.., Suharta, W G., Study synthesis of (La1-

xGdx)Ba2Cu3O7-δ superconductors at low temperature, Journal of Physics: Conference Series, Vol. 725, 2016.

  • [7]    Paramarta, Iba., Ratnawati, Igaa., Putra, IK., Suharta, W.G., Influence Of Substitution Of Gd On Ca Elements In Phase 2212 Superconductor: Bi2Sr2(GdxCa1-x)Cu2Oz, International Journal Of Scientific Research, Vol. 7, 2018.

  • [8]    Suardana, P., Suarbawa, K.N., Sutapa, G.N., Suharta, W.G., Synthesis Of Strontium Copper Oxide With Substitution Of Rare Earth Elements, International Journal Of Scientific Research, Vol. 7, 2018.

  • [9]    Zhao, Y. E., Cai, C. Y., Luo, Y. Y., and He1, Z. H., FTIR Spectra of the M(EDTA)n- Complexes in the Process of Sol-Gel Technique, Plenum Publishing Corporation, pp. 383 – 387, 2004.

  • [10]    Oscar E. Piro, Jorge Guida, Nestor E. Massa, Inrared reflectivity and vabritional structur of superconducting Bi2Sr2Ca1Cu2O8+x, Phys. Rev., vol. 39, 1989, pp. 7255 – 7258.

  • [11]    C. Thomsen and G. Kaczmarczyk, Vibrational Raman Spectroscopy of High-temperature Superconductors, In: John M. Chalmers and Peter R. Griffiths, Editors, Handbook of Vibrational Spectroscopy, John Wiley & Sons Ltd, Chichester, 2002, pp. 1 – 19.

  • [12]    Annapura Mohanta, Dhrubananda Bahera,Shimanchalo Panigrahi and Naresh Chandra Mishra, Intergranular percolation in granular YBCO/BaTiO3 composites, Indian J. Phys. Vol. 83 (4), 2009, pp 455-463.

18